Morphology and mobility as tools to control and unprecedentedly enhance X-ray sensitivity in organic thin-film devices

10.1038/s41467-020-15974-7
Link: Settore Fisica della Materia, Bologna Semiconductor Physics group: https://site.unibo.it/semiconductor-physics/en
Authors/Autori: Dr. Laura Basiricò (DIFA/INFN-BO), Ilaria Fratelli (DIFA/INFN-BO), Dr. Andrea Ciavatti (DIFA/INFN-BO), Prof.ssa Beatrice Fraboni (DIFA/INFN-BO)

The appealing features of organic materials for ionizing radiation detection application are the easy deposition over large areas by means of solution-coating, low-cost techniques potentially onto flexible substrates. Moreover, the sequivalence of the typical density of organic molecules to that of human tissue makes them very interesting for medical diagnostic applications, such as X-ray direct dosimetry.

Very recent reports show how hybrid combinations of inorganic/organic materials can provide thin, large-area ionizing radiation detectors with very good performances. However, only few works investigated on the mechanism of ionizing radiation detection in this class of materials, so far.

In this paper, researchers of the DIFA (L. Basiricò, I. Fratelli, A. Ciavatti and B. Fraboni), in the framework of the INFN-CSN5 “FIRE” project, investigate the physical processes behind X-ray photoconversion employing organic thin-films deposited by bar-assisted meniscus shearing (BAMS). The authors exploit the unique feature of BAMS technique, i.e. the tuning of the active layer’s morphology and the charge mobility, as a tool to control and maximize the detection capability of such devices, both in terms of enhanced sensitivity and limit of detection. The results reported in this work lead to the following main conclusions:

• by reducing the grain size and increasing the number of grain boundaries, the density of electron trap states within the material can be increased, enhancing the photoconductive gain for the X-ray induced photocurrent. Further,
• by adding polystyrene to the semiconductor solution, the interface hole trap density is reduced and consequently the charge carrier mobility is enhanced, as well as the device sensitivity.

By taking into account and controlling both factors, a record sensitivity values as high as 1.3· 10⁴ µC Gy^-1 cm^-2 has been reached, the highest reported for organic-based direct X-ray detectors, together with a very low minimum detectable dose rate, 35 µGy  s^-1.

This study gives an insight on the understanding of the crucial parameters and physical processes that control the X-rays detection performance of organic polycrystalline thin-film semiconductors, fundamental steps in order to implement real-life applications of direct high-energy radiation detection based on organic thin films.

[ENGLISH] Impact of film morphology (grain size/density) on X-ray detection sensitivity. Left: Cross-polarised optical microscope images and AFM topography images of organic thin films deposited by BAMS with low speed (black box) and high speed (red box). Right: X-ray induced photocurrent versus dose rate plot for the two types of films.

[ITALIANO] Impatto della morfologia del film (dimensione dei grani/densità) sulla sensitività della rilevazione dei raggi X. A sinistra: immagini al microscopio ottico a luce polarizzata e immagini topografiche AFM di film sottili organici depositati da BAMS a bassa velocità (scatola nera) e alta velocità (scatola rossa). A destra: fotocorrente indotta dai raggi X rispetto al rateo di dose per i due tipi di film

Morfologia e mobilità come strumenti per controllare ed aumentare la sensitività ai raggi X in rivelatori organici a film sottile

Viene riportata una strategia innovativa per il controllo della rilevazione di raggi X in dispositivi organici. Variando la morfologia del film e la mobilità dei portatori, si è ottenuta la massima sensitività ai raggi X riportata finora.

Le caratteristiche dei materiali organici quali la deposizione su grandi superfici per mezzo di tecniche non sofisticate e a basso costo, potenzialmente su substrati flessibili, hanno una grande potenzialità di applicazione nell’ambito della rilevazione delle radiazioni ionizzanti. Inoltre, l’equivalenza della densità tipica delle molecole organiche a quella del tessuto umano li rende molto interessanti per applicazioni nella dosimetria medica diretta di raggi X.

Report recenti hanno dimostrato come combinazioni ibride di materiali inorganico/organico possano risultare in rivelatori di radiazione ionizzante sottili e su grandi superfici con ottime prestazioni.

Tuttavia, finora solo in pochi articoli scientifici è stato studiato il meccanismo di rilevazione delle radiazioni ionizzanti in questa classe di materiali.

In questo articolo, i ricercatori del DIFA (L. Basiricò, I. Fratelli, A. Ciavatti e B. Fraboni), nell'ambito del progetto INFN-CSN5 “FIRE”, riportano uno studio sui processi fisici alla base della fotoconversione di raggi X in rivelatori basati su film sottili organici depositati mediante bar-assisted meniscus shearing (BAMS). Viene sfruttata la caratteristica unica della tecnica BAMS, ovvero il controllo della morfologia dello strato attivo e della mobilità dei portatori carica, come strumento per controllare e massimizzare la capacità di rilevamento di tali dispositivi, sia in termini di maggiore sensitività che di limite di rilevazione. I risultati riportati in questo lavoro portano alle seguenti conclusioni:

• riducendo la dimensione dei grani e aumentando quindi il numero dei bordi di grano dello strato attivo, la densità degli stati di trappola per elettroni all'interno del materiale può essere aumentata, migliorando il guadagno fotoconduttivo per la fotocorrente indotta dai raggi X.
• aggiungendo polistirene alla soluzione di semiconduttore si riduce la densità di trappole per lacune, e di conseguenza si migliora la mobilità dei portatori di carica maggioritari, nonché la sensitività del dispositivo.

Controllando entrambi i fattori, è stato raggiunto un valore record di sensitività, 1.3 · 10⁴ µC Gy^-1 cm^-2, il più alto riportato per rivelatori di raggi X diretti a base organica, insieme a un minimo rateo di dose rilevabile di 35 µGy s^-1.

Questo studio costituisce un passo cruciale nella comprensione dei parametri e dei processi fisici che controllano le prestazioni di rilevazione dei raggi X dei semiconduttori policristallini organici a film sottile, una conoscenza fondamentale per l’implementazione efficace di tali dispositivi nelle applicazioni della vita reale.